Începuturile bibliotecii sunt legate, implicit, de destinul Muzeului Limbii Române, ea având menirea de a asigura baza documentară a lucrărilor care se vor elabora aici. Fondurile au sporit, în principal, prin grija lui Sextil Puşcariu, în urma achiziţiilor curente sau prin schimb de publicaţii, dar şi prin numeroase donaţii. Printre instituţiile care au donat publicaţii bibliotecii Muzeului în perioada interbelică se numără Academia Română, cu 1838 de volume (1920-1941), Casa Şcoalelor, 283 de volume (1920-1941), Fundaţia Regală pentru Literatură şi Artă, 227 de volume (1933-1941), Biblioteca Parlamentului, 192 de volume (1924) etc. Alte donaţii însemnate provin de la persoane particulare, între care se disting personalităţi precum Sextil Puşcariu (403 volume), Vasile Bogrea (396 volume), G. Sion (230 volume), V. Bologa (216 volume), la acestea adăugându-se cele primite de la membrii sau colaboratorii Muzeului. Aici au activat în calitate de custode, printre alţii, Constantin Lacea (1919-1921), Constantin Daicoviciu (1922-1924), Dimitrie Macrea (1931-1934).

În prezent, biblioteca însumează peste 57.000 de titluri, respectiv peste 65.000 de volume, cu precădere din domeniul ştiinţelor umaniste, publicaţii cu caracter enciclopedic, din diferite ramuri ale ştiinţelor lingvistice şi filologice, scrieri de istorie, critică şi istorie literară, beletristică, dicţionare şi alte lucrări de referinţă.

Fondul de patrimoniu este constituit din 528 de titluri, respectiv 542 de piese (manuscrise, documente şi carte veche slavonă şi românească), colecţii ale unor monumente de limbă de o valoare inestimabilă. între manuscrisele româneşti se detaşeazll Codicele Drăganu, care a aparţinut Liceului Grăniceresc „G. Coşbuc" din Năsăud, copiat în intervalul 1643-1652 (ms. 6), un Anghelist „rumânesc" datând din 1679 (ms. 4), un Liturghier slavo-român din 1700 (ms. 23), un miscelaneu scris între 1754 şi 1783, cuprinzând fragmente de cărţi populare (ms. 34), precum şi o „lsopie" scrisă la Braşov în 1784 (ms. 14). O notă aparte se cuvine Erotocritului lui Cornaro, o traducere din neogreacă, cu miniaturi de o valoare deosebită (ms. 43).

Cartea românească veche reuneşte 166 de titluri, în 201 exemplare, apărute între anii 1581 şi 1830. Astfel, biblioteca deţine Cazania a II-a (Evanghelia cu învăţătură) a lui Coresi (în imagine), tipărită la Braşov, între 1580-1581, Evanghelia învăţătoare de la Govora, din 1642, Cazania lui Varlaam (Carte românească de învăţătură), apărută la Iaşi, în 1643 (prezentă în cinci exemplare), Noul Testament de la Bălgrad din 1648 (în două exemplare), Îndreptarea legii, publicată la Târgovişte, în 1652, ediţii princeps din Dosoftei (Psaltirea în versuri, coligat cu Acatistul Născătoarei de Dumnezeu, Uniev, 1673, Molitvănic de-nţăles, Iaşi, 1681, coligat cu Parimiile preste an, Iaşi, 1683, alături de primele două părţi din Viaţa şi petreacerea svinţilor), Ceasloveţul din 1686 şi Molitvenicul din 1689, ambele apărute la Bălgrad, Biblia de la Bucureşti, din 1688, şi cea de la Blaj, din 1795, traducerea Mărgaritarelor lui Ioan Gură-de-Aur, publicată de Şerban şi Radu Greceanu, la Bucureşti, în 1691, alte opere ale corifeilor Şcolii Ardelene, scrierile lui Dimitrie Cantemir Histoire de l'Empire Othoman, tom. IV (Paris, 1743) şi Historisch geographisch und politische Beschreibu119 der Moldau (Frankfurt und Leipzig, 1771), un Catihism mic, apărut la Sibiu, în 1818 (nesemnalat în BRV) şi altele.

Colecţia de publicaţii periodice şi seriale cuprinde 2183 de titluri, printre care „Archivu pentru filologia şi istoria", Blaj (1867-1871), „Convorbiri literare", Iaşi-Bucureşti (1867-1944), „Familia'', Pesta-Oradea (1865-1906), „Luceafărul'', Budapesta-Sibiu-Bucureşti (1902-1920), „Archivio glottologico italiano", Torino (1926-1970), „Bulletin de la Societe de Linguistique de Paris" (1962- 1970), „lingua e stile'', Bologna (1966-2010), „Orbis", Louvain (1952- 1998), .„Revista de Filologia Espaiiola", Madrid (1923-1930, 1956-2010), „Revue des langues romanes", Montpellier (1921-1977), „Romania", Paris (1922-1981), „Romanische Forchungen", Erlangen (1936-1940, 1955-1974), „Travaux Linguistiques de Prague" (1964-1971), „Zeitschrift fur romanische Phi lologie", HalleTilbingen (1903-1976).